近日，苏州城市学院高雷研究员和苏州大学高东梁副教授、澳大利亚新南威尔士大学的Andrey E. Miroshnichenko教授合作，解决了长期以来纳米颗粒的自旋霍尔效应弱且散射效率低的问题，对具有对偶对称性纳米颗粒的几何形态进行了探索和优化，使得自旋霍尔位移和散射效率同时增强。还在纳米颗粒近场轨道角动量分布上发现了一种新的模式，为光与物质相互作用的机制提供了新的解释。研究成果题目为“Wavelength-Scale Spin Hall Shift of Light with Morphology-Enhanced Scattering Efficiency from Nanoparticles”发表在光学（工程）类国际一流期刊《Laser & Photonics Reviews》上。苏州城市学院为第二单位，论文通信作者为苏州城市学院高雷研究员和苏州大学高东梁副教授，以及澳大利亚新南威尔士大学的Andrey E. Miroshnichenko教授。
图1. 椭球形纳米颗粒近场和远场光的自旋霍尔效应
研究背景
自旋轨道耦合与光的聚焦、散射或成像相关，是光子角动量守恒的体现。许多有趣的现象与自旋轨道相互作用密切相关。其中，光的自旋霍尔效应受到人们的广泛关注。光自旋霍尔效应在自旋相关系统中具有广泛的实际应用，例如设计光束分束器，或检测局部物理场，测量晶体的电导率和化学反应速率等。一个长期存在的问题是光的自旋霍尔效应的低效率。在二维情况下，研究人员最近通过设计超材料或超表面解决了这一问题。但是在更高维系统的研究中，即纳米颗粒的散射，相同的低效率问题同样出现在纳米颗粒上。在之前的研究中，增强纳米颗粒光自旋霍尔效应的方法通常是利用具有对偶对称性的纳米颗粒。然而，从对偶对称需要满足的第一Kerker条件可以看出，颗粒的散射强度存在一个两难问题：对于具有对偶对称性纳米颗粒，光自旋霍尔效应增强时，靠近向后散射方向的散射强度将下降到几乎为零。
研究亮点
为了解决上述问题，研究团队在之前提出的用对偶球纳米颗粒增强光的自旋霍尔位移（Laser & Photonics Reviews 12:1800130(2018)）的基础上，探究颗粒的形态变化对光自旋霍尔位移以及远场散射强度的影响。发现了对具有特定长短轴比值的椭球颗粒，散射强度可以有效地提高一个数量级，同时保持波长量级的自旋霍尔位移(图2a)。
图2. 通过具有对偶对称性的硅纳米颗粒的形态调控光自旋霍尔位移和光散射强度。(a)比较相同波长下的扁椭球(AR=0.5)和球(AR=1.0)纳米颗粒光自旋霍尔位移和散射强度。(b)(c)对偶对称硅纳米颗粒的最佳尺寸和形状。
具体而言，研究团队扩展了广义的Lorentz-Mie理论来研究具有不同形态（球体、扁椭球体和长椭球体）的纳米颗粒的光自旋霍尔效应。通过优化纳米颗粒的形态来调控电偶极模和磁偶极模，使得它们在这两种模式的共振处而不是在尾部重叠（图2b）。研究团队发现扁圆球体(AR<1)更适合让电偶极模和磁偶极模在共振处重叠。因此，当光自旋霍尔效应和自旋轨道相互作用增强时，远场散射强度也相应提高。
此外，研究团队还发现了一种对偶颗粒轨道动量流线的新模式。这种新模式可以解释近场奇异光学涡旋对远场自旋霍尔位移起源的作用。I型的常规模式广泛存在于对偶体系或非对偶体系中，在纳米颗粒的前后分别出现了两个鞍形奇点，这些奇点可以重定向和捕获轨道动量流线，帮助我们直观地理解弯曲散射光（图3b）。研究团队在相对较低AR值的扁椭球体中发现了另一种新的模式（图3c）。扁椭球体后部没有鞍点，轨道动量流线直接进入颗粒，而不是改变方向绕过颗粒。进入后，轨道动量流线绕着扁圆形球体的两侧扭曲，这意味着光在颗粒内部发生了强烈的自旋-轨道相互作用。这种强自旋-轨道相互作用极大地增强了远场散射光的自旋霍尔位移(图2a)。
图3对偶对称硅纳米颗粒轨道动量密度(OMD)的两种分布模式图。
总结与展望
该工作为纳米颗粒的自旋霍尔位移及其效率的增强提供了新方法与新思路。该工作获得了国家自然科学基金、苏州市前瞻性应用研究项目的支持。
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/lpor.202200289
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